Bývalý senátor podlehl rakovině prsu. Poslední léta života věnoval mimo jiné kampani, která varovala před možným výskytem této choroby i v mužské populaci.

Brooke se stal členem Kongresu USA v roce 1966 po vítězství ve volbách ve státě Massachusetts. Dva černošští politici, kteří v Senátu zasedali před ním v 19. století, nezískali mandát v přímých volbách, ale na základě výběru zákonodárnými sbory jednotlivých států unie. Právník Brooke byl rovněž vůbec prvním černošským státním návladním v amerických dějinách. Funkci senátora opustil 3. ledna 1979.

Brooke patřil k liberálnímu křídlu uvnitř Republikánské strany. Dostal se dokonce do sporu se svým spolustraníkem, prezidentem Richardem Nixonem, a byl vůbec prvním republikánským senátorem, který Nixona veřejně vyzval, aby v souvislosti s aférou Watergate odstoupil z funkce. Brooke se výrazně podílel také na přijetí antidiskriminačního zákona z roku 1968.

V americkém Kongresu dosud zasedlo jen devět senátorů z řad černošské menšiny. Po Brookovi to byla až v roce 1993 Carol Moseleyová Braunová. V letech 2005 až 2008 byl senátorem také současný prezident USA Barack Obama.