Nejslavnější knihou autorky, která patřila mezi přední literární osobnosti USA v uplynulých 50 letech, je hned její první autobiografie I Know Why the Caged Bird Sings (Vím, proč pták v kleci zpívá) z roku 1969. V ní popisuje nelehké dětství a dospívání černošské dívky na americkém jihu ve 30. letech minulého století.

Angelouová byla spolupracovnicí černošských vůdců Martina Luthera Kinga i Malcolma X. Napsala báseň On the Pulse of the Morning k inauguraci prezidenta Billa Clintona. Vystoupila také v prezidentské kampani Baracka Obamy.